El modelado de la formación de eyección 'Tipo B' revela las condiciones de la Unidad 1 del reactor durante el desastre nuclear de Fukushima Daiichi

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 3686 (2023) Citar este artículo

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Por primera vez, se desarrolló un modelo para simular el enfriamiento de las micropartículas que contienen radiocesio 'Tipo B' derivadas de la Unidad 1 del reactor de la Planta de Energía Nuclear de Fukushima Daiichi, distribuidas en el medio ambiente durante la fusión nuclear de 2011. Al establecer una analogía entre CsMP 'Tipo B' y piroclastos volcánicos, el modelo presentado simula el enfriamiento rápido de un fragmento de fusión de silicato efervescente tras la liberación atmosférica. El modelo reprodujo con éxito la distribución bimodal de los diámetros de los vacíos internos observados en CsMP 'Tipo B'; sin embargo, las discrepancias se debieron principalmente a la negligencia de la tensión superficial y la coalescencia de los vacíos internos. Posteriormente, el modelo se utilizó para estimar la temperatura dentro de la Unidad 1 del reactor en el instante anterior a la explosión de hidrógeno, entre 1900 y 1980 K. Tal modelo demuestra la precisión del piroclasto volcánico, análogo de CsMP 'Tipo B', y confirma variaciones radiales en velocidad de enfriamiento como causa de la textura vesicular del eyecta de la Unidad 1. Los hallazgos presentados brindan un margen para explorar más a fondo la comparación entre los piroclastos volcánicos y CsMP 'Tipo B' a través de la experimentación, lo que proporcionará una comprensión más profunda de las condiciones específicas dentro de la Unidad 1 del reactor durante la fusión catastrófica en la planta costera japonesa.

El 11 de marzo de 2011, se produjo el Gran Terremoto Tōhoku de magnitud 9,0 frente a la costa este de Japón. El tsunami resultante inundó 560 km2 de tierra, destruyó más de un millón de edificios y mató aproximadamente a 19.000 personas1,2. El daño económico se estimó en US$ 235 mil millones, convirtiéndose en el desastre ambiental más costoso de la historia3. Ubicada a 180 km del epicentro del terremoto, la Planta de Energía Nuclear Fukushima Daiichi (FDNPP) constaba de seis reactores de agua en ebullición, que se muestran esquemáticamente en la Figura 1, operados por Tokyo Electric Power Company (TEPCO). Tras la detección del terremoto a las 14:46 hora estándar de Japón (JST)4, los tres reactores operativos en FDNPP, Unidades 1, 2 y 3 (Las Unidades 4, 5, 6 estaban fuera de línea en ese momento), se apagaron inmediatamente mediante la inserción de barras de control inhibidoras de fisión (también conocidas como barra de control de seguridad hombre-hacha - 'SCRAM'). Si bien la estación demostró ser sólida desde el punto de vista sísmico, el terremoto dañó la infraestructura de transmisión de energía fuera del sitio, lo que obligó a la planta a cambiar a generadores diesel de emergencia. Estos fallaron 40 minutos más tarde, cuando todo el sitio fue inundado por una ola de tsunami de 15 m de altura, lo que resultó en una pérdida de energía en toda la estación5. Además, las bombas de agua de mar, los sistemas de eliminación de calor residual y los interruptores eléctricos fueron destruidos por el tsunami, inhabilitando todas las capacidades de enfriamiento del núcleo de las plantas. Una hora después de 'SCRAM', los tres reactores operativos seguían produciendo aproximadamente el 1,5 % de su producción térmica nominal a través de la descomposición del producto de fisión2. Aislados de su último disipador de calor, la temperatura y la presión dentro de los recipientes a presión del reactor (RPV) aumentaron rápidamente, produciendo grandes cantidades de vapor. Además, la interacción exotérmica del revestimiento de zirconio con este vapor sobrecalentado produjo aproximadamente 130 kg de hidrógeno en la Unidad 16 del reactor. Varios intentos de aliviar la presión creciente y enfriar cada uno de los núcleos del reactor fracasaron progresivamente, lo que culminó en fusiones del núcleo. Los días 12 y 14 de marzo se produjeron explosiones de hidrógeno en las Unidades 1 y 3 de la FDNPP, respectivamente, que volaron los techos de ambos edificios del reactor. La Unidad 4 del reactor, a pesar de no estar en funcionamiento, también explotó debido a una afluencia de gas combustible que se ventilaba desde la Unidad 37 del reactor cercano. Aunque el edificio del reactor de la Unidad 2 no explotó, el 15 de marzo se desarrolló su recipiente de contención primaria (PCV). una fuga2, liberando la mayor contribución del incidente de contaminación radiactiva en tierra8.

Esquema de la contención Mark-I asociada con los reactores de agua en ebullición (BWR) utilizados en las Unidades 1 a 5 de FDNPP. El agua se utiliza como refrigerante y como moderador de neutrones (a través de su caudal) junto con las barras de control de absorción de neutrones para controlar la reactividad. El óxido de uranio puro (UO2) se usó como combustible nuclear en las Unidades 1 y 2 del reactor, mientras que en la Unidad 32 del reactor se usó un componente de óxido mixto (MOX). Estos elementos combustibles están encerrados dentro de un revestimiento de circonio (Zircaloy-4) el conjunto de contención primaria y las tuberías de la red de intercambiadores de calor están revestidos con un aislamiento tipo Rockwool. Reproducido con permiso de IAEA4.

El accidente FDNPP, clasificado 7, el nivel más alto, en la Escala Internacional de Sucesos Nucleares y Radiológicos (INES), liberó un total estimado de 340–800 PBq de radiactividad al medio ambiente circundante. Esto fue aproximadamente una décima parte de la radiación liberada durante el desastre de la planta de energía nuclear de Chernobyl en 19869. Las emisiones acumulativas de las tres unidades del reactor FDNPP, combinadas con sus historiales de enfriamiento intermitente, dieron como resultado un conjunto diverso de emisiones de mucha mayor complejidad que el episodio de liberación única durante el desastre de Chernobyl8. Los radionucleidos liberados se extendieron por todo Japón, como se ve en la Figura 2, y consistieron principalmente en los isótopos de radiocesio, $^{134}$Cs y $^{137}$Cs, con vidas medias de 2,06 y 30,07 años. , respectivamente, y yodo radioactivo, $^{131}$I, con una vida media considerablemente más corta de 8,02 días10. Debido a su vida media de 8 días, este último se descompuso rápidamente fuera del medio ambiente, dejando el radiocesio como el principal contaminante emisor de rayos gamma.

Tras el accidente, se detectó ampliamente una forma soluble de radiocesio en los suelos, ríos y plantas circundantes11. La forma insoluble del radiocesio derivado de Fukushima fue identificada por primera vez en el medio ambiente dos años después del accidente por Adachi et al.12. Denominadas 'micropartículas que contienen cesio' (CsMP), estas partículas de escala micrométrica están basadas en SiO$_{2}$ con una alta radiactividad específica. Su estado vítreo los hace resistentes a los procesos de erosión, lo que significa que presentan un peligro de radiación sostenida mucho mayor que la forma soluble de radiocesio13,14. Debido a que CsMP se formó dentro de los reactores durante el accidente de la FDNPP, sus propiedades brindan información fundamental sobre la cronología y las condiciones de la fusión15. Por lo tanto, el estudio de CsMP es vital para evaluar el alcance del daño del reactor y planificar su desmantelamiento, así como la limpieza de las áreas contaminadas que rodean a FDNPP.

Los CsMP se han clasificado en términos generales en dos grupos: 'Tipo A' y 'Tipo B', que se originan en la Unidad 2 y la Unidad 1 del reactor, respectivamente16,17. Estos grupos se caracterizan principalmente por su variable relación de actividad $^{134}$Cs/$^{137}$Cs, que surge debido al diferente consumo de combustible de cada reactor. A través de la comparación de estas proporciones de $^{134}$Cs/$^{137}$Cs medidas con las calculadas analíticamente utilizando modelos de inventario del núcleo del reactor18, los reactores fuente de CsMP 'Tipo A' y 'Tipo B' han sido identificados con éxito. Además de su relación de actividad de Cs, los dos tipos de CsMP se distinguen por su morfología. Las partículas de 'Tipo A' son más pequeñas, con un tamaño que oscila entre 2 y 10 μm y muy esféricas, por lo que se denominan comúnmente 'bolas Cs'2. Por el contrario, el material 'Tipo B' es más grande, con diámetros de partículas que oscilan entre 50 y 400 μm16, y generalmente más angular, aunque se han identificado conjuntos esféricos de partículas 'Tipo B'19. Además, diferentes CsMP prevalecen en ciertos lugares; Partículas 'Tipo A' en las regiones occidentales y partículas 'Tipo B' en las áreas del norte cercanas al sitio FDNPP16. En la Tabla 1 se proporciona un resumen de las diferencias entre las partículas 'Tipo A' y 'Tipo B'. Debido a su estrecha distribución espacial y proximidad al sitio FDNPP (≤ 8 km), la obtención de grandes cantidades de tales partículas 'Tipo B' ha demostrado ser un reto. Como resultado, existe una investigación limitada con respecto al material 'Tipo B' en contraste con las partículas 'Tipo A' ampliamente estudiadas (ver p. ej. 11). Por esta razón, el enfoque elegido de esta investigación es la formación de CsMP 'Tipo B', en lugar del material más abundante 'Tipo A'.

Distribución total estimada de radiocesio después del accidente de la FDNPP. La estrecha banda roja corresponde a la región de mayor actividad de la pluma de contención primaria que se liberó al noroeste de la Unidad 2 del FDNPP9. Adaptado de 20.

(A) Fotomicrografía de una 'lágrima de Pele', cortada a lo largo de la dirección de elongación, que muestra vesículas internas muy esféricas que disminuyen de tamaño hacia el borde de la partícula, de 23. (B) Sección tomográfica de rayos X ortogonales (contraste de absorción) de un CsMP 'Tipo B' que muestra la presencia de muchos vacíos de diferentes tamaños dentro de la partícula, comparable en su estructura interna a (A), de 21. (C) Imagen de microscopio electrónico de barrido (SEM) de la estructura interna de la piedra pómez volcánica, que revela características fibrosas (marcadas por el cuadrado blanco), de 24. (D) Imagen SEM de la superficie de CsMP 'Tipo B', marcadas son las características fibrosas, similares a las características fibrosas observadas en (C), from22.

Gráfico de diámetro de vacío frente a frecuencia que demuestra la distribución bimodal del tamaño de vacío dentro de CsMP 'Tipo B'. El primer pico, ubicado a 17,6 μm, representa las burbujas de producto de fisión incorporadas, "congeladas" alrededor de la circunferencia de la partícula debido a un enfriamiento similar al enfriamiento. El segundo pico, centrado en 70,9 μm, muestra el aumento del diámetro de los vacíos gaseosos como resultado de la despresurización y la coalescencia. Adaptado de 21.

El análisis de espectroscopia de dispersión de energía (EDS) ha identificado Si (principalmente como silicato) como el componente principal de CsMP 'Tipo B' (24,9-37,1% en peso), mientras que la caracterización del sincrotrón ha revelado una distribución muy heterogénea de otros componentes elementales (incluidos Mo, Fe, Ni, Cd, Sn y Cr)16,21,22. Se ha propuesto que, a diferencia del CsMP 'Tipo A', que muy probablemente se deriva del condensado de SiO producido en las interacciones entre el núcleo y el hormigón fundido, estos CsMP más grandes se formaron a partir de la fusión y amalgama del aislamiento térmico fibroso (basado en Si) Rockwool que rodea el RPV16. Los artefactos de este material fibroso se observan como inclusiones en la superficie de CsMP 'Tipo B', como se destaca en la Figura 3D. Estos exhiben una orientación uniforme a lo largo de la superficie de la partícula, lo que sugiere que los CsMP son el resultado de un evento de emisión violenta como la explosión de hidrógeno que ocurrió el 12 de marzo de 201122.

El examen inicial con microscopía electrónica de barrido (SEM) mostró que la superficie de CsMP 'Tipo B' consiste en secciones suaves interrumpidas por numerosos vacíos esféricos de escala micrométrica16,22. Investigaciones más detalladas sobre la estructura 3D interna a través de SR-μ-XRF y tomografía de rayos X (XRT) identificaron un volumen interno significativo (24-31%) de vacíos esféricos que muestran una distribución de diámetro bimodal, como se muestra en la Fig. 4.19,21,25. Los huecos más pequeños, con un diámetro medio = 17,6 μm, se concentran alrededor de la circunferencia de CsMP. Se cree que estos son causados por la incorporación del gas predominante dentro del reactor, compuesto por productos de fisión (Cs, Sb, Rb), gases nobles e hidrógeno, en el silicato fundido debido a la considerable sobrepresión de este gas. Por el contrario, los vacíos más grandes y ubicados en el centro, con un diámetro medio = 70,9 μm, probablemente se originan a partir de la liberación de especies volátiles atrapadas de las fibras de silicato en la partícula a granel21. De hecho, se descubrió que CsMP con porosidades más altas tenía una radiactividad de $^{137}$Cs más alta, lo que indica que capturaron cantidades más grandes de estos productos de fisión volátiles durante su formación19. La distribución bimodal de los diámetros vacíos probablemente se explica por la velocidad de enfriamiento que varía radialmente dentro del CsMP. Después de la explosión de hidrógeno de la Unidad 1 del reactor, CsMP fundido fue expulsado del PCV, donde se formó, al medio ambiente. Tras la exposición a la atmósfera, las superficies de CsMP se enfriaron casi instantáneamente. Esto provocó que el silicato fundido exterior se solidificara, creando una corteza exterior porosa con huecos "congelados" en su lugar. La masa de partículas internas se enfrió a un ritmo algo más lento, lo que permitió la coalescencia de los vacíos, así como una expansión significativa de los vacíos ubicados más centralmente debido a la despresurización21.

Hasta la fecha, no se han realizado estudios que investiguen los mecanismos de formación de CsMP 'Tipo B'. Sin embargo, la formación de material de eyección volcánica, específicamente bombas piroclásticas, está bien documentada y múltiples estudios han utilizado con éxito la historia térmica de estos eyección para examinar la dinámica de la erupción26,27,28. Estas bombas volcánicas se encuentran como clastos emplazados balísticamente en el cráter o en el flanco de los volcanes o en depósitos de flujos piroclásticos a kilómetros de distancia de las fumarolas (Guagua Pichincha27, Montserrat28, Tungurahua29,30). A pesar de ser varios órdenes de magnitud más grande que el CsMP 'Tipo B', las bombas volcánicas comparten muchas propiedades clave con las partículas de la Unidad 1 liberadas en el desastre de Fukushima. Al igual que el CsMP 'Tipo B', esta forma de piroclasto comienza como parte de una masa efervescente de silicato fundido dentro del eje magmático de un volcán. Durante las erupciones explosivas, este volumen se expulsa a la atmósfera en forma de pequeños fragmentos de fusión que experimentan un rápido enfriamiento y despresurización31. Durante esta fase, comienzan la disolución volátil y el crecimiento de burbujas, pero se ralentizan rápidamente por el aumento de la viscosidad magmática de la masa fundida. La temperatura de transición vítrea, $T_g$, es el límite cinético en el que un material pasa de líquido viscoso a vidrio32. Diferentes profundidades dentro del clasto cruzan $T_g$ en diferentes momentos, lo que da como resultado una distribución radial del tamaño de la burbuja que proporciona un registro textural de la historia térmica del clasto. La morfología final del material eyectado solidificado tanto de la Unidad 1 de FDNPP como de las erupciones volcánicas está estrechamente relacionada. Ambos están compuestos principalmente de silicato; $\sim$ 64–69% en peso en CsMP 'Tipo B' y $\sim$ 56–65% en peso en bombas volcánicas30,33. Además, el interior vesicular rodeado por una corteza densa de pequeñas burbujas observadas en los piroclastos también es muy similar a la morfología de CsMP 'Tipo B', como se demuestra en la Fig. 3.

Por lo tanto, planteamos la hipótesis de que las CsMP 'Tipo B' experimentan mecanismos de formación idénticos a las bombas volcánicas26,34,35. La implementación de esta analogía de bomba volcánica permite la utilización de la investigación de vulcanología y la adaptación de modelos de enfriamiento de bombas volcánicas para construir una simulación de enfriamiento CsMP 'Tipo B'. Esto se usa posteriormente para investigar más a fondo las propiedades del material CsMP y, por lo tanto, ayudar a su eliminación del medio ambiente, así como estimar las condiciones dentro de la Unidad 1 del reactor durante el accidente de FDNPP.

El modelo construido simula un enfriamiento de CsMP 'Tipo B' tras la liberación atmosférica debido a la explosión de hidrógeno de la Unidad 1. El modelo opera en dos escalas; el modelo a escala de partículas captura los cambios radiales de temperatura y viscosidad del CsMP, mientras que el modelo a escala de burbujas calcula el crecimiento interno de las burbujas. Luego, estas dos escalas se acoplaron a través de la viscosidad del fundido, que limita el crecimiento de burbujas, para obtener un modelo completo de formación de CsMP 'Tipo B'. En ambas escalas se supone que los fragmentos fundidos son esféricos, isotrópicos y de composición uniforme. Un modelo esquemático se muestra en la Fig. 5.

Tras la exposición a la atmósfera tras la explosión de hidrógeno, CsMP experimentó un enfriamiento rápido. Se supuso que la pérdida de calor por convección ocurría solo en la superficie, con un enfriamiento por conducción debido al gradiente de calor formado entre el centro y la superficie36 que dominaba dentro de la masa de partículas. Para simplificar aún más el modelo, se consideró despreciable la pérdida de calor por radiación en la superficie de la partícula. Luego, se modeló el perfil de calor radial y temporal de la partícula debido solo a la pérdida de calor por conducción resolviendo la ecuación de calor unidimensional, esféricamente simétrica

donde $\rho _{p}$ es la densidad de la partícula, $c_{p}$ la capacidad calorífica de la partícula, $k_{p}$ la conductividad térmica yr la coordenada radial. Se supuso que las propiedades físicas de las partículas (p. ej., densidad, capacidad calorífica, conductividad térmica) eran constantes en todo el modelo. La pérdida de calor por convección en la superficie de la partícula se tuvo en cuenta imponiendo la condición de contorno

dónde

es el flujo de calor convectivo. h es el coeficiente de transferencia de calor, $T_s$ es la temperatura superficial de la partícula y $T_ \infty$ la temperatura del entorno23. El coeficiente de transferencia de calor se calculó utilizando la ecuación

donde Nu es el número de Nusselt, $k_g$ la conductividad térmica del aire que rodea a la partícula y $r_p$ el radio de la partícula. El cálculo del número de Nusselt requirió el número de Reynolds de la partícula, Re, determinado por

donde $v_g$ es la velocidad del aire circundante, $v_p$ la velocidad de las partículas, $\rho _g$ la densidad del aire y $\eta _g$ la viscosidad del aire. En estudios previos26, el número de Nusselt se calculó para un gradiente de temperatura interno insignificante invocando la aproximación de capacitancia concentrada. Esto establece que para números de Biot cercanos a cero (Bi$\rightarrow 0$), la transferencia de calor por convección al gas circundante limita el flujo de calor superficial, y la conducción interna es lo suficientemente grande como para equilibrar el gradiente de temperatura interna del piroclasto. Esto contradice nuestra hipótesis clave de que las variaciones radiales en la viscosidad causaron la textura interna única observada en CsMP 'Tipo B'. Por esta razón, el número de Nusselt utilizado en este estudio se calculó utilizando datos más recientes de Moitra et al.37, que no dependen de la aproximación de capacitancia concentrada:

con parámetros de ajuste $a=76$ y $b=1.9$, y Pr es el número de Prandtl, tomado como 0.71 para aire ambiente37.

Esquema que describe los procesos físicos en cada escala del modelo. Escala de partículas: el enfriamiento de la partícula esférica isotrópica a partir de la transferencia de calor por convección al entorno circundante y el enfriamiento por conducción dentro de la partícula. Escala de burbuja: el modelo de crecimiento de burbujas en el que el crecimiento está limitado por la viscosidad y se detiene una vez que la temperatura es más baja que la temperatura de transición vítrea.

La viscosidad del silicato fundido es el control dominante en la tasa de crecimiento de burbujas dentro de un fragmento fundido expulsado a través de la explosión de hidrógeno. Depende en gran medida de la temperatura y la composición de la masa fundida, y puede variar en 15 órdenes de magnitud durante el enfriamiento de las partículas38. Este cambio se modeló utilizando el modelo empírico de Vogel-Fulcher-Tamman (VFT)

donde $\eta$ es la viscosidad, T es la temperatura y A, B y C son constantes determinadas empíricamente. El parámetro A representa la viscosidad del fundido a una temperatura infinita y puede, con un alto grado de precisión, considerarse independiente de la composición del fundido38. Sin embargo, este no es el caso de B y C, que están relacionados con la composición del fundido y se calculan de la siguiente manera:

donde M y N representan el porcentaje en peso de un componente químico dado y b y c son parámetros de optimización determinados empíricamente38.

La tasa de crecimiento de la burbuja disminuyó dependiendo de la profundidad dentro de la partícula durante el enfriamiento. Por lo tanto, el tamaño y la posición de la burbuja brindan información valiosa sobre el historial de enfriamiento del CsMP. Dado que se supuso que las burbujas eran perfectamente esféricas, el crecimiento radial de las burbujas se modeló en una dimensión. Suponiendo que el crecimiento de la burbuja estaba limitado únicamente por la viscosidad de una fina capa de masa fundida circundante, el crecimiento radial se describió mediante la ecuación

donde R es el radio de la burbuja, t el tiempo, $\eta$ la viscosidad de la masa fundida circundante, s el grosor de la cubierta, $P_i$ la presión interna de la burbuja dirigida hacia el exterior y $P_e$ la presión externa experimentada por el burbuja. La tensión superficial proporciona una presión adicional que actúa hacia el centro de la burbuja. Sin embargo, esto solo es importante durante las primeras etapas del crecimiento de la burbuja39, por lo que se ha tratado como insignificante en el modelo presentado. La derivación completa para la ecuación. (10) se puede encontrar en el Apéndice A. Al asumir la ley de los gases ideales y las condiciones isotérmicas de los gases, la presión de burbuja interna inicial, $P_0$, se puede relacionar con la presión de burbuja interna en algún momento arbitrario después de que se haya producido la despresurización a través de la relación

donde $R_0$ es el radio inicial de la burbuja. Fijando el volumen de la capa de masa fundida circundante, s, y asumiendo que la capa inicial de masa fundida tiene un espesor significativamente menor que el radio de la burbuja que rodea ($s_0 \ll R_0$), el radio de la burbuja se puede expresar como

donde $s_0$ es el espesor inicial de la masa fundida que rodea el poro y r es la coordenada radial. Combinando las Ecs. (10)–(12), se obtuvo una expresión final que se utilizó para modelar el crecimiento de la burbuja radial40:

Se supuso que la temperatura inicial de la partícula era uniforme en toda la partícula e igual a la temperatura del entorno circundante de la partícula (el reactor de la Unidad 1). Al imponer esta condición inicial y las condiciones de contorno antes mencionadas, la Ec. (1) se resolvió usando una solución analítica adimensional para una esfera enfriada por convección:

donde $\theta ^*$ es temperatura adimensional, $C_n$ y $\zeta _n$ son constantes cuyas derivaciones se dan en el Apéndice B. Las variables adimensionales de temperatura, T , posición radial, r, y tiempo, t, se definieron, respectivamente, como

donde $T_i$ es la temperatura inicial de la partícula y todas las demás variables han sido previamente definidas41.

El crecimiento del vacío radial, dado en la ecuación. (13), se calculó mediante el método numérico de Euler. Las iteraciones se realizaron en un paso de tiempo, dt, de $10^{-4}$ s con una resolución espacial de $10^{-8}$ m. El crecimiento del poro radial finalizó cuando la viscosidad simulada de la masa fundida que rodeaba el poro alcanzó la temperatura de transición vítrea (la temperatura a la que la masa fundida de silicato cambia a un vidrio polimérico42), que se tomó como la temperatura correspondiente a una viscosidad de 1012 Pa s26 .

Inicialmente, se calcularon los perfiles unidimensionales de temperatura y viscosidad radial y temporal de una esfera fundida de composición similar a un CsMP 'Tipo B', como se describe anteriormente. Posteriormente, se seleccionaron al azar 10 sitios de nucleación de burbujas a lo largo de una cuadrícula unidimensional que tenía una longitud igual al radio de la partícula simulada. Luego se modeló una burbuja para que creciera radialmente hacia afuera desde cada sitio seleccionado usando la ecuación. (13). Los valores de viscosidad correspondientes al sitio de nucleación inicial de cada burbuja se usaron como la viscosidad de $s_0$. Esta simulación luego se repitió para numerosas 'sondas' radiales en la partícula simulada hasta que el volumen de burbuja modelado producido fue igual al observado en CsMP 'Tipo B'. Esta simulación se realizó en un rango de temperaturas iniciales y radios de partículas, y se obtuvieron las distribuciones de diámetro vacío para cada conjunto de condiciones iniciales.

En la Tabla 2 se proporciona una lista completa de los parámetros utilizados en nuestro modelo. Los parámetros seleccionados se eligieron de la literatura para que coincidan estrechamente con las propiedades de CsMP y su entorno circundante. Se consideró que la conductividad térmica, la capacidad calorífica y la densidad de las partículas de silicato 'Tipo B' eran las mismas que las de las bombas volcánicas con una composición similar. Se asumió que las partículas fueron transportadas por la onda de choque explosiva, que se determinó a partir de imágenes de CCTV de la explosión, y por lo tanto tenían la misma velocidad6. La composición elemental promedio del CsMP se obtuvo de estudios recientes22,33,43. Estos porcentajes de peso, combinados con los parámetros de optimización en 38, se usaron luego para calcular los parámetros B y C y calibrar el modelo de viscosidad. Dado que las partículas se liberaron en el entorno circundante después de la explosión de hidrógeno, la presión externa experimentada por la partícula se tomó como la presión atmosférica. Teniendo en cuenta que las partículas estuvieron en el reactor durante aproximadamente un día antes de la explosión, se supuso que habían alcanzado el equilibrio térmico con su entorno. Por lo tanto, la presión inicial de las burbujas dentro del CsMP se tomó como la presión estimada del PCV (el recipiente donde se formó el CsMP) antes de que ocurriera la explosión de hidrógeno. Como las burbujas cercanas al exterior fundido experimentaron niveles insignificantes de crecimiento en CsMP 'Tipo B' real, los radios iniciales de los vacíos modelados se muestrearon aleatoriamente a partir de la distribución observada de diámetros de vacíos circunferenciales. Finalmente, la temperatura externa y la velocidad del aire se obtuvieron de los informes meteorológicos de Fukushima del 12 de marzo de 2011, mientras que la viscosidad y la conductividad del aire se asumieron como las del aire ambiente.

La distribución del diámetro de vacío simulado para tres CsMP simulados de diferentes tamaños se muestra en la Fig. 6. Al igual que la distribución del diámetro de vacío observada del CsMP físico 'Tipo B', que se muestra en la Fig. 4, nuestro modelo también produce una distribución bimodal. , lo que indica que el perfil de enfriamiento se capturó con precisión. El primer pico está centrado, en promedio, a 17,6 μm, posición idéntica a la del primer pico en la Fig. 4. Sin embargo, el segundo pico aparece con una frecuencia más alta y un diámetro vacío más bajo que los datos observados. Las razones probables de esta discrepancia se discuten posteriormente.

A través de la investigación del crecimiento de vacíos a varias temperaturas iniciales, se estimó que la temperatura de la Unidad 1 del reactor estaba entre 1900 y 1980 K, marcada por la región B en la Fig. 7. Esta estimación se estableció variando la temperatura inicial del CsMP modelado y determinando los efectos sobre el crecimiento vacío. Con referencia a la Fig. 7, a temperaturas superiores a 1.900 K (región C), el crecimiento de burbujas a nivel superficial fue significativo. En realidad, las burbujas del nivel de la superficie experimentaron un crecimiento insignificante debido al enfriamiento similar al enfriamiento. Por lo tanto, cualquier temperatura correspondiente a una situación modelada donde crecieron los vacíos en la superficie no era realista, por lo que se consideró una estimación no válida. Se estableció que el límite de temperatura inferior era la temperatura a la que se producía un crecimiento insignificante de la burbuja central, y se consideró que el error en el diámetro final de la burbuja era el rango de diámetros de burbuja obtenidos cuando se usaban los valores máximo y mínimo de los parámetros de calibración. Esto se demuestra aún más en la Fig. 8, donde es evidente que la distribución bimodal característica se descompone fuera de nuestro rango de temperatura estimado.

Distribución aparente del diámetro vacío bimodal dentro de las partículas simuladas comparable a CF-01-R009, CF-01-T18 y CF-01-T06 con diámetros respectivos de 406,5 μm, 336,5 μm y 384,5 μm. La distribución observada se obtuvo utilizando una presión inicial de 0,55 MPa y una temperatura inicial de 1900 K y muestra picos centrados alrededor de 17,6 μm y 27,5 μm, respectivamente.

Gráfica del diámetro de la burbuja superficial frente a la temperatura inicial de la partícula utilizada para estimar la temperatura dentro de la Unidad 1 del reactor. La región A marca las temperaturas que se consideraron demasiado bajas, debido al crecimiento insignificante del vacío central, mientras que la región C marca las que se consideraron demasiado altas, debido al exceso crecimiento de vacíos a nivel superficial. La Región B, sin embargo, marca el rango de temperatura estimado obtenido. La dispersión observada se debe al rango de diámetros de burbujas producidos en el rango de parámetros de calibración.

Gráfico de diámetro de burbuja contra densidad de probabilidad de la partícula CF-01-R009, con radio 406.5 μm, a temperaturas iniciales de 1850 K, 1900 K y 2000 K. La temperatura más baja corresponde a la región A, donde las burbujas centrales experimentan un crecimiento mínimo. La distribución a 1900 K muestra la distribución bimodal dentro del rango de modelo aceptado para comparación. La temperatura más alta demuestra la distribución por encima del rango de temperatura pronosticado. En este caso, la mayoría de las burbujas, incluidas las burbujas a nivel de la superficie, pueden alcanzar un tamaño máximo ya que la temperatura inicial es demasiado alta para que se produzca un enfriamiento similar al enfriamiento rápido.

Para minimizar la complejidad del modelo presentado, se hicieron varias suposiciones. Primero, la suposición de que los CsMP eran esféricos e isotrópicos permitía reducir un problema tridimensional a uno de una sola dimensión. Muchos CsMP 'Tipo B' fueron bien redondeados por las fuerzas de tensión superficial durante el transporte y tienen relaciones de aspecto cercanas a 133, lo que valida esta aproximación. Sin embargo, también se han identificado partículas de 'Tipo B' de forma irregular en el medio ambiente8, cuyo enfriamiento fue capturado con menor precisión por nuestro modelo. Debido a su mayor área de superficie, el enfriamiento de estas partículas más angulares habría sido más rápido46. Como resultado, se esperaría que tuvieran una mayor cantidad de vacíos a nivel de la superficie con diámetros más pequeños debido al aumento del área superficial y al enfriamiento más rápido.

En segundo lugar, se asumió que el CsMP modelado se enfriaba solo por convección forzada. El paquete py-pde python47, que evalúa implícitamente ecuaciones diferenciales parciales, se utilizó para verificar esta suposición mediante el cálculo del flujo de calor superficial debido al enfriamiento por convección y radiación. Como se ve en la Figura 9, estos cálculos confirman la validez de esta suposición, ya que la pérdida de calor por radiación es comparativamente muy pequeña inicialmente y cercana a cero a partir de entonces. De hecho, la contribución del enfriamiento radiativo fue incluso menor que la calculada, ya que el cálculo asumió que CsMP emitía como cuerpos negros perfectos y, en consecuencia, emitía el máximo flujo de calor radiativo. Esta segunda suposición redujo en gran medida la complejidad computacional del modelo, ya que permitió el uso de la solución analítica más rápida en lugar del solucionador implícito ineficiente.

Flujo de calor convectivo y radiativo calculado utilizando el solucionador implícito py-pde47 para una partícula de 400 μm inicialmente a 1960 K. El enfriamiento radiactivo es insignificante excepto al comienzo del enfriamiento, donde todavía está dominado por el flujo convectivo mucho mayor.

También se asumió que la viscosidad del fundido era uniforme a lo largo de la interfase burbuja-fundido. En realidad, el gradiente de temperatura radial dio como resultado una mayor viscosidad del fundido en el borde más externo de una burbuja que en el borde más interno. Se encontró que esta variación era insignificante en la escala de incluso los vacíos más grandes y, por lo tanto, permitió tomar el valor de la viscosidad de la capa fundida como la viscosidad correspondiente a la coordenada del centro de la burbuja.

Además, el modelo no tuvo en cuenta los efectos de la formación de estructuras cristalinas que, si están presentes, aumentan la viscosidad del fundido y restringen el crecimiento de burbujas. En vulcanología, estos efectos se contabilizan mediante la correlación de Einstein-Roscoe26. Sin embargo, para CsMP 'Tipo B', la escala de tiempo de enfriamiento es mucho más corta que la escala de tiempo de cristalización48. Por lo tanto, si bien puede haber un alto nivel de nucleación dentro del CsMP 'Tipo B', hay poco o ningún crecimiento de cristales y la omisión de tales efectos fue precisa.

Además, se supuso que había una masa molar constante de gas dentro de las burbujas en crecimiento. De hecho, Martin et al.21 detectaron 'halos' brillantes de mayor atenuación de rayos X en mediciones de EDS causadas por diferencias locales en elementos volátiles (producto de fisión). Estos indican que a medida que crecían las burbujas durante la descompresión, los volátiles se difundían desde el fundido circundante y posteriormente se reabsorbían a medida que bajaba la temperatura y aumentaba la solubilidad del fundido, lo que provocaba un enriquecimiento de Cs y Sr en el margen de la burbuja. Como resultado, el número de moles de gas interno no fue constante durante el crecimiento de la burbuja. Esto no se tuvo en cuenta en este trabajo, pero las iteraciones futuras del modelo deberían tener en cuenta estos procesos para dilucidar los regímenes de temperatura refinados para la formación de CsMP 'Tipo B'. Por ejemplo, las ecuaciones desarrolladas por Prousevitch et al.39 explican el crecimiento de burbujas debido a un perfil de concentración volátil cambiante, que a su vez podría deducirse de las concentraciones de diferentes especies volátiles en y alrededor de los vacíos a diferentes profundidades de partículas.

Finalmente, los efectos de la tensión superficial se ignoraron en nuestro modelo debido a su importancia solo en las primeras etapas del crecimiento de la burbuja, mientras que su tamaño es comparable al tamaño de la nucleación. Esto dio como resultado un modelo de escala de vacío idealizado que nos permitió investigar directamente el efecto de las variaciones radiales en la viscosidad del fundido en la textura interna de CsMP. Durante este período, las burbujas crecen lentamente hasta pasar un radio crítico, después de lo cual los efectos de la tensión superficial se vuelven insignificantes y la burbuja puede crecer hasta su tamaño final. Prousevitch et al.39, derivaron una fórmula para el radio crítico, $R_{cr}$ al considerar la presión de burbuja interna y la presión de saturación del gas disuelto en la masa fundida:

donde $\sigma$ es la tensión superficial del fundido, $c_o^2$ es la concentración del gas disuelto, $K_h$ es la constante de Henry y $p_m$ es la presión del fundido. Si bien no consideramos la difusión volátil en nuestro modelo, la ecuación. (18) proporciona una indicación de las escalas donde la contribución de la tensión superficial es importante. Para los fundidos de silicato magmático que se introdujeron como análogos a la eyección de CsMP fundida, $R_{cr}=0.071 \upmu$ m26, que es significativamente menor que los diámetros de burbuja calculados por nuestro modelo. Para burbujas centrales, con un origen atribuido a la liberación de gas atrapado de fibras de silicato21, la suposición de tensión superficial despreciable es válida ya que estas tenían un radio inicial mucho mayor que $R_{cr}$. Sin embargo, para las burbujas a nivel de la superficie que crecieron inicialmente a partir de la amalgama de moléculas de gas disueltas en la masa fundida, este período temprano aún puede ser significativo. Se necesita trabajo futuro para extender el modelo de crecimiento de burbujas para CsMP 'Tipo B' para incorporar efectos de tensión superficial desde el principio. Predecimos que su inclusión aún preservaría la distribución bimodal característica, pero podría dar como resultado diámetros de burbuja a nivel de la superficie que son más pequeños que los calculados en este estudio.

Como se demuestra en la Fig. 6, el modelo presentado reprodujo con éxito una distribución de diámetro vacío bimodal comparable a la observada en CsMP 'Tipo B' real (Fig. 4). Sin embargo, la simulación no tuvo en cuenta la coalescencia del vacío interno y, como resultado, no fue posible hacer coincidir exactamente la frecuencia relativa de los dos picos, ni sus posiciones, con los datos reales. Durante la rápida despresurización de un CsMP, las burbujas internas crecieron hasta que finalmente las burbujas adyacentes se unieron y fusionaron, lo que resultó en vacíos centrales mucho más grandes que el tamaño máximo calculado por nuestro modelo. Este proceso es visible en el interior de ciertos CsMP 'Tipo B' (Fig. 10) si el CsMP fundido se solidificó antes de que se completara la coalescencia de vacíos. Estas interacciones entre burbujas se pueden ignorar cómodamente cuando se examina la formación de piroclastos porosos, ya que la escala de las burbujas de crecimiento máximo es varios órdenes de magnitud más pequeña que el tamaño del clasto. Este no es el caso para el CsMP 'Tipo B' a escala micrométrica. Por lo tanto, se necesita un análisis completo que incluya la coalescencia para predecir con precisión los radios finales de las burbujas más grandes en CsMP 'Tipo B'. Se espera que esto aumente los radios finales de los grandes huecos mientras reduce su frecuencia, recuperando así la distribución del diámetro de los huecos observada en CsMP real.

En resumen, si bien el estudio presentado resuelve en gran medida el problema al adaptar y mejorar los modelos de enfriamiento de bombas volcánicas existentes para estudiar la formación de CsMP 'Tipo B', se necesita trabajo futuro para refinar el modelo, particularmente con respecto al tratamiento adecuado de la tensión superficial y vacío. coalescencia en la dinámica de la burbuja. Por ejemplo, las ecuaciones presentadas por Prousevitch et al.39 dan cuenta de la tensión superficial así como del perfil cambiante de la concentración de volátiles. Sin embargo, estos cálculos más complejos corren el riesgo de introducir artefactos numéricos en el modelo que son difíciles de distinguir del comportamiento físico en la naturaleza40. Independientemente, nuestro estudio aproximado demuestra claramente la precisión de la analogía de la bomba volcánica CsMP y confirma la hipótesis de Martin et al.33, quienes invocaron la variación radial en la velocidad de enfriamiento como la causa de una distribución de diámetro de vacío bimodal. Dado que el CsMP se fundió en el instante anterior a su liberación ambiental, se esperaba que la temperatura de la Unidad 1 del reactor superara el punto de fusión de 1491 K del material precursor del CsMP49 (lana de roca), como lo hace nuestra estimación. Nuestra estimación de temperatura también concuerda con el límite inferior impuesto por la presencia de Sb en CsMP 'Tipo B', lo que implica que las partículas se formaron a temperaturas superiores a 1.860 K16, lo que otorga más credibilidad a nuestros resultados. Aunque se sabía que las temperaturas en el reactor superaban los 3073 K durante la fusión del núcleo, la explosión de hidrógeno ocurrió $\sim$ 8 horas después de que esta fusión terminara. En este tiempo se produjo el venteo de la piscina de supresión, lo que habría provocado la entrada de aire a las RPV y PCV dañadas, provocando que la temperatura del reactor descendiera entre las inferidas por nuestro modelo.

La analogía entre CsMP 'Tipo B' y caída de aire vítreo volcánico implica que estas partículas derivadas de la Unidad 1 del reactor pueden ser quebradizas y fácilmente friables, similares a la piedra pómez. Sin embargo, el enfriamiento rápido ($\sim$0.2 s) predicho por nuestro modelo produce silicatos con una resistencia mecánica innata debido a las altas tensiones residuales internas, muy similares a las lágrimas de Pele o las gotas de Prince Rupert23,50. Además, la tendencia a minimizar el área superficial total de la interfaz gas-fundido en ausencia de tensiones de cizallamiento (deformación) da como resultado el redondeo de los fragmentos fundidos, lo que contribuye aún más a la resistencia mecánica del CsMP33. La escala de tiempo característica para este proceso de redondeo está dada por;

donde $\eta$ es la viscosidad del fundido, r el radio del fundido y $\Gamma$ la tensión superficial (que es del orden de 10$^{-1}$ N m$^{-1}$ ). Para una partícula de 200 μm que se enfría desde 1900 K, $\tau _{\text {round}}\sim$ 0,5 ms. El tiempo para que una partícula de igual tamaño se enfríe por debajo de la transición vítrea es $\sim$ 10 ms, lo que prueba que el CsMP 'Tipo B' experimentó un redondeo significativo en la atmósfera antes de la solidificación. Su resistencia al desgaste mecánico invoca que serán estables en el medio ambiente durante un período sostenido de tiempo. Sin embargo, el estado vitrificado de Cs y UO$_2$ altamente activos atrapados en la matriz vítrea implica que la descomposición de CsMP 'Tipo B' representa un riesgo de radiación significativo al exponer estos elementos y compuestos25. Afortunadamente, el tamaño y la fuerza significativos de las partículas significan que es poco probable que se fragmenten más en las condiciones ambientales de la superficie; en contraste con el conjunto mucho más pequeño (1–10 μm) de material radiactivo 'Tipo A' que se resuspende fácilmente y puede penetrar profundamente dentro de los pulmones y posiblemente ingresar al torrente sanguíneo51.

Imagen XRT de radiación de sincrotrón de la estructura interna de un CsMP 'Tipo B'. Marcados por los recuadros blanco y amarillo están los lugares donde los vacíos se conectan o se unen, respectivamente. La región rica en Fe de la partícula está resaltada en naranja, mientras que la región verde marca áreas ricas en Ca y de baja porosidad. Desde21.

TEPCO planea comenzar las operaciones de desmantelamiento y desmantelamiento en la Unidad 1 de FDNPP en diciembre de 2021, una gran parte de las cuales incluye el fresado mecánico y la eliminación (a través de un brazo robótico) de los restos de combustible33. El 'descenso' de Corium de combustible y componentes del núcleo del reactor se derritió tanto en el RPV como en el PCV en el momento de la explosión de hidrógeno el 12 de marzo, lo que resultó en interacciones violentas entre el núcleo y el hormigón fundido (MCCI). La comparación de los sistemas magmáticos antes mencionados asociados con la fusión nuclear implica que es probable que estos desechos también sean extremadamente resistentes a la descomposición mecánica. Por lo tanto, se espera que los métodos de remoción propuestos sean significativamente más desafiantes que en otros edificios de reactores, sin embargo, prevemos que el riesgo de generación de polvo radiactivo sea mínimo debido a las propiedades mecánicas del material 'Tipo B' descritas anteriormente.

Siguiendo el trabajo de Benage et al.26, una mejora de nuestro modelo con respecto a los modelos anteriores de enfriamiento de piroclastos es la inclusión de la velocidad relativa entre el material eyectado y el aire ambiente en el cálculo del número de Reynolds. Si bien está fuera del alcance de este estudio, una investigación sobre el efecto de la temperatura y la velocidad del aire ambiente en la textura final de CsMP proporcionaría información útil sobre el arrastre de aire flotante de partículas después de la explosión de hidrógeno. Estos datos podrían usarse para refinar los modelos existentes de dispersión de lluvia radiactiva del accidente, como el trabajo de Yoshida et al.20, e identificar posibles áreas de contaminación.

El redondeo de grandes CsMP 'Tipo B' después de la eyección da crédito a la aproximación esférica utilizada en este trabajo. Sin embargo, también se ha encontrado en el medio ambiente un número significativo de partículas de la Unidad 1 con formas irregulares8. Para estudiar con mayor precisión la formación de este material, se recomienda acoplar una simulación de transferencia de calor de elementos finitos con el modelo de crecimiento de burbujas presentado aquí39,40. Además, los datos 3D XRT de CsMP 'Tipo B' podrían usarse para generar la malla de la simulación propuesta, con las coordenadas reales de los núcleos vacíos que se usan para el modelo de crecimiento de burbujas a menor escala en lugar del método de muestreo aleatorio utilizado en este trabajar.

Como es el caso con todos los modelos matemáticos de sistemas físicos, aún se requiere validación experimental para confirmar los hallazgos de este estudio. Proponemos un experimento similar a los realizados por Okumura et al.52 y Kogure et al.53, donde se intentó la síntesis de material 'Tipo A' más pequeño para dilucidar los mecanismos de formación de las partículas derivadas de la Unidad 2. Tal estudio podría tomar la siguiente forma:

Suspenda muestras de aislamiento precursor de lana de roca sobre un pedestal resistente al calor (p. ej., cerámica) dentro de una celda presurizada no reactiva (acero inoxidable o circonio).

Conecte la celda a una plataforma de gas para controlar la presión y la entrada de gases, incluidos los gases trazadores como el hidrógeno o el deuterio.

Usando un filamento interno, derrita la muestra a las temperaturas identificadas en este estudio.

Enfríe y despresurice rápidamente el sistema usando una bomba turbo, apagando así la masa fundida.

Analice el material resultante utilizando técnicas de haz de iones enfocado (FIB), SEM, XRT y fluorescencia de rayos X (XRF) y compare los resultados con muestras reales de CsMP 'Tipo B'.

Los conjuntos de datos producidos en este estudio están disponibles en el repositorio de GitHub: https://github.com/lior-carno/type-b-ejecta-model.git.

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Este trabajo fue apoyado por fondos del Consejo de Investigación de Ingeniería y Ciencias Físicas (EPSRC) (Referencia de subvención: EP/S020659/1), con apoyo adicional recibido de los Laboratorios Colaborativos para Ciencias Avanzadas de Desmantelamiento (CLADS) de la Agencia de Energía Atómica de Japón (JAEA) .

Estos autores contribuyeron por igual: Lior AS Carno y Jack J. Turner.

Laboratorio de Física HH Wills, Facultad de Física, Universidad de Bristol, Tyndall Avenue, Bristol, BS8 1TL, Reino Unido

Lior como Carno y Jack J. Turner

HH Wills Physics Laboratory, Interface Analysis Centre, School of Physics, University of Bristol, Tyndall Avenue, Bristol, BS8 1TL, Reino Unido

Pedro G. Martín

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LC y JT concibieron y realizaron el estudio y produjeron el manuscrito principal. PM supervisó el estudio. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Peter G. Martin.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Carno, LAS, Turner, JJ & Martin, PG El modelado de la formación de material eyectado 'Tipo B' revela las condiciones de la Unidad 1 del reactor durante el desastre nuclear de Fukushima Daiichi. Informe científico 13, 3686 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-30903-6

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Recibido: 13 enero 2022

Aceptado: 03 de marzo de 2023

Publicado: 06 marzo 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-30903-6

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